雜原子摻雜碳材料，由於其大比表面積、高孔隙、良好的電子傳導性以及熱、機械穩定性等特點，已被廣泛應用於催化、能源、生命科學等領域。傳統的製備方法往往都以不可再生碳源作為原料，製備過程一般要加入昂貴的模板、活化劑及雜原子源等。近年來，隨著能源危機的日益凸顯，以自然界中廉價易得、可再生的生物質為原料製備功能性生物質基碳材料受到科研工作者的日益關注。
自2023年以來，中國科學院青島生物能源與過程研究所研究員楊勇帶領的低碳催化轉化研究組以竹筍為材料，通過簡單水熱碳化過程實現了n,o雙雜原子摻雜的生物質碳材料的綠色製備。製備過程中以水為介質，無需新增活化劑和額外雜原子源，操作簡便、綠色環保。所製得的碳材料比表面積高（>1000 m2g-1），孔容大（0.84 cm3g-1），n含量高（3.32 wt%），且具有多級孔（微-介-大孔）結構。同時，以該碳材料為載體，通過浸漬還原法製備出粒徑分布均勻、高度分散負載金屬pd奈米結構催化劑pd/n,o-carbon，並應用於系列炔烴的官能團化轉化反應。研究發現，碳結構中n原子的摻雜有效促進了金屬pd奈米顆粒在載體表面的分散和穩定，並在一定程度上調節金屬pd奈米顆粒的電子效能和與載體的相互作用。這種載體與金屬奈米顆粒間的協同效應極大提高了該催化劑在炔烴高選擇性轉化及官能團化中的催化效能。相關研究結果分別申請專利一項並發表在chemsuschem (2017, 10, 3427-3434); catalysis science & technology (2018, 8, 1039-1050); catalysis today (2018, doi: 10.1016/j.cattod.2018.04.036) 等國際期刊上。
從經濟和可持續發展的角度出發，開發高活性高穩定性的廉價和儲量豐富的非***替代稀有***催化劑，實現重要能源和化工過程的高效轉化是目前催化科學研究的熱點和挑戰之一。在前期研究基礎上，該研究組繼續以竹筍和廉價、低毒的非***鈷鹽為原料，通過優化和調控製備方法和策略，構建了一類新型雜原子（n，o，或p）摻雜的具有獨特核殼結構的co奈米顆粒催化劑。研究人員充分利用生物質竹筍本身富含的雜原子源（氨基酸、蛋白質等），在沒有外加入模板和活化劑的條件下，開發了一條簡單、綠色並可放大製備的生物質基碳材料負載co奈米催化劑的製備方法。所製備的催化劑具有高比表面積、大孔容、分級孔等結構特點。
通過適當調製製備條件引數，研究人員分別製備雜原子摻雜碳層包埋鈷奈米顆粒核殼結構催化劑（core-shell co@npc）和鈷氧化物包裹金屬co奈米顆粒負載雜原子摻雜碳雜化材料催化劑（core-shell co@coox/nc）（如圖1所示）。兩類奈米結構催化劑對芳硝基化合物直接加氫還原（以氫氣為還原劑）或氫轉移還原（以甲酸或甲酸銨為還原劑）合成苯胺類衍生物反應表現出優異的催化活性、化學選擇性和寬廣底物普適性。進一步研究發現，co奈米顆粒催化劑也對硝基化合物一鍋法還原胺化及甲醯化反應同樣表現出優異的催化活性。所製得的芳香族胺類及衍生物在精細化工、藥物化學及材料科學領域均具有廣泛的應用（如圖2所示）。此外，催化劑構效關係研究表明，生物質基碳材料結構中所「嵌入」的雜原子不僅可作為絡合位點，同時又可作為活化底物位點，這種「協同」作用極大地改善了催化劑反應活性和穩定性。同時，該類催化劑具有一定的磁性特徵，可利用外加磁場實現催化劑的簡便分離**和再利用。相關研究結果近期申請專利三項，並分別發表在green chemistry （2018, 20, 2821-2828），green chemistry (2018, doi: 10.1039/c8gc01374h)，chemical communications（2018, doi: 10.1039/c8cc05285a）上。該研究工作不僅為硝基芳烴的還原轉化提供一條綠色、溫和的反應路線，也為生物質基碳材料負載非***催化劑的設計與合成提供了新思路。
上述研究工作得到了青島能源所啟動資金的大力支援。
圖1 生物質碳材料負載co奈米結構催化劑催的製備
圖2 生物質碳材料負載的co奈米催化劑催化的硝基芳烴還原轉化反應
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